33.25%の効率、1000時間後のMPPT保持率96%：全ALD SnOx/AZO二層膜がペロブスカイト/シリコンタンデムの界面反応を抑制
目次
製品紹介
ペロブスカイト/シリコンタンデムセルはすでに35%の効率に達しています。問題は安定性です。これらのデバイスは、商業化に必要な25年の寿命からはまだ遠く、根本的な原因は界面にあります。そこに電荷が蓄積し、その蓄積が酸化還元反応とイオン移動を引き起こします。
広く使用されているALD-SnOx電子輸送層は、その高い抵抗率のために厚さのトレードオフに直面しています。厚すぎると直列抵抗が増加します。薄すぎると、スパッタ損傷やイオン拡散をブロックできません。これを研究するために、AAA級LEDソーラーシミュレーターを老化光源として使用するペロブスカイト複合MPPTテスターは、セル温度を複数の方法で制御し、周囲環境を管理して、長期安定性試験を実行できます。
この研究では、全ALDプロセスを通じてSnOx/AZO二層構造を構築します。超薄型SnOxはバンド整列を維持し、導電性AZO層は低抵抗経路を提供し、緻密なバリアとして機能します。これにより、電荷抽出と物理的ブロッキングが2つの別々の役割に分割されます。この構造を持つ単接合ワイドバンドギャップペロブスカイトセルは23.47%の効率に達し、タンデムデバイスは33.25%に達しました。1000時間の連続照射後も初期効率の96%を維持し、界面戦略を裏付けています。
技術パラメータ
ペロブスカイト複合MPPTテスター仕様
| パラメータ | 仕様 |
|---|---|
| 光源グレード | A+AA+ (3A+) LEDソーラーシミュレーター |
| 光源寿命 | 10,000時間以上 |
| スペクトル出力（調整可能） | 350-400nm / 400-750nm / 750-1150nm、独立制御 |
| 環境チャンバー | オプションの恒温恒湿、ISOS規格に準拠 |
| 電子負荷 | 複数モデル、マルチチャンネル独立動作 |
| アプリケーション | ペロブスカイト単接合およびタンデムセルの安定性試験 |
技术优势
ALD二層膜の作製と電気特性
単接合試験では、SnOxが150サイクルで最適な性能を示しました。厚くすると直列抵抗が増加し、曲線因子が低下しました。抵抗率の限界を緩和するため、著者らはALD成長によるAZO中間層を追加しました。250サイクルのSnOxと、100サイクルのSnOxに400サイクルのAZOを組み合わせた2つのスタックを比較しました。
J-V測定により、SnOx/AZOの組み合わせがデバイス性能を向上させることが示されました。エネルギー準位解析により、伝導帯最小値がSnOxからAZO、IZOへと段階的に下がり、より好ましい階段状のバンド整列を形成して界面の抽出障壁を低減することがわかりました。c-AFMでは、SnOx/AZOと純AZOは純SnOxよりもはるかに良好に導電することが示されました。KPFMでは、SnOx/AZOペロブスカイト膜上でより均一な表面電位と低い欠陥密度が示されました。過渡吸収分光法により、SnOx/AZOでのキャリア抽出がより速いことが確認されました。
ALD層が劣化を抑制
85°C、光照射下で400時間のエージング後、SnOxサンプルではUV-visで強いヨウ化鉛吸収、XRDで金属Pb⁰回折ピーク、断面SEMで界面ボイドとバルク損失が観察されました。SnOx/AZOサンプルでは、これらの劣化の兆候ははるかに弱かったです。TOF-SIMSでは、SnOxデバイスでペロブスカイト層への重度のAg浸透と激しいI⁻拡散が示されましたが、SnOx/AZOデバイスでは明らかなイオン拡散は見られませんでした。
85% RHで7日間後、SnOxで覆われた膜は黄色のδ相を発現しましたが、SnOx/AZOは黒色のままでした。PLQY測定では、SnOx/AZOで非放射再結合損失が低く、エージング後のPLQY保持率が高いことが示されました。KPFMでは、エージングしたSnOxサンプルで表面欠陥密度が大きく増加しましたが、SnOx/AZOではほとんど変化しませんでした。
製品応用
単接合セルの性能と安定性
ITO / NiOx / Me-4PACz / ペロブスカイト / C60 / ALD層 / Ag構造の単接合デバイスにおいて、SnOx/AZOチャンピオンは23.47%の効率、VOC 1.27 V、FF 83.92%、JSC 22.07 mA/cm²を達成し、ヒステリシスが明確に低減されました。EQE積分電流密度は21.62 mA/cm²で、SnOxデバイスの20.92 mA/cm²を上回りました。安定化出力は23.12%でした。Urbachエネルギーは13.11 meVで、SnOxデバイスの16.38 meVを下回りました。
安定性については、85°Cの暗所エージング1100時間後、SnOx/AZOは初期効率の90%以上を維持しましたが、SnOxは600時間で85%に低下しました。85°C、光照射下では、SnOx/AZOは300時間後に80%以上を維持しましたが、SnOxは200時間後に60%未満に低下しました。MPPT試験では、SnOx/AZOは2000時間後に96%を維持しましたが、SnOxは700時間後に80%に低下しました。
タンデムセルの性能と安定性
ALD二層膜は、ペロブスカイト/TOPConシリコンタンデムデバイスに組み込まれました。HAADF-STEMにより、SnOxが約10nm、AZOが約60nmの連続的で緻密な二層膜が確認され、ピンホールや剥離はありませんでした。HR-TEMによりSnOxはアモルファスであることが確認され、EDSによりAZO中のZn分布が均一であることが示されました。
最高性能のタンデムデバイスは、効率33.25%、VOC 1.98 V、JSC 20.83 mA/cm²、FF 80.71%を達成し、ヒステリシスはほとんどありませんでした。EQEにより、トップセルとボトムセルの光電流はそれぞれ20.43および20.40 mA/cm²であり、良好な整合性を示しました。安定化出力は32.38%でした。
85°Cでの1000時間の熱老化後、SnOx/AZOは90%以上の効率を維持しましたが、SnOxは400時間以内に90%を下回りました。湿熱試験（ダブル85）では、SnOx/AZOは400時間後に92%以上を維持しましたが、SnOxは200時間以内に80%を下回りました。1000時間の連続照明後、SnOx/AZOは96%以上を維持しましたが、SnOxは300時間以内に80%を下回りました。
メカニズムの概要
SnOx/AZO二層膜の利点は、主に2つの点に集約されます。導電性の高いAZOキャップ層は電子抽出を高速化し、界面での電荷蓄積を低減することで、反応駆動型の界面劣化を抑制します。同時に、緻密な二層膜は効果的なイオンおよび水分バリアとして機能し、ヨウ化物による銀腐食やAg⁺のペロブスカイトへの移動を抑制します。高速な電子抽出と物理的なイオンブロッキングの組み合わせにより、「機能的分離」メカニズムが実現し、これら2つの効果がデバイスの耐久性を相互に強化します。
本研究では、全ALDプロセスによるSnOx/AZO二層膜を用いて、ペロブスカイト/シリコンタンデムセルにおける界面反応駆動型劣化を抑制しました。この二層膜は、SnOxの良好なバンド整合性と、AZOの高い導電性および緻密なバリア機能を組み合わせ、電荷蓄積を低減し、イオン拡散と水分の侵入を抑制します。単接合デバイスは23.47%の効率を達成し、タンデムデバイスは33.25%を達成し、1000時間のMPPT後も両方とも初期効率の96%以上を維持しました。これは、高効率で安定したペロブスカイト/シリコンタンデムPVの構築における界面工学の中心的な重要性を示し、効率的かつ耐久性のあるセルへの現実的な道筋を示しています。
A+AA+ LEDソーラーシミュレーターを老化光源として備えたペロブスカイト複合MPPTテスターは、ペロブスカイト太陽電池の研究を強力にサポートします。ペロブスカイトセルは光と温度に非常に敏感であるため、最大電力点は常に変動します。MPPTコントローラーはその点をリアルタイムで追跡し固定するため、システムは常に最適な電力で出力します。これにより、エネルギー収量が最大化され、PVシステム全体の安定性と経済性が向上します。
参考：全ALD SnOx/AZO二層膜によるペロブスカイト/シリコンタンデム太陽電池の界面反応抑制
Ooitechの見解
ここで注目すべきは「機能的分離」という考え方です。単一のSnOx膜に両方の役割を担わせてどちらかを犠牲にするのではなく、一方の薄膜にバンド整列を、もう一方にブロッキングを担わせるのです。生産面では、ALDスタックの均一性がフルサイズモジュール全体で重要であり、これはまさにライン管理と計測が重要となる部分で、モジュールライン構築時に私たちがこだわるプロセス詳細です。ペロブスカイトおよびタンデムモジュール製造が実際に工場現場でどのように実現されるかをもっと知りたい方は、Ooitech YouTubeチャンネル（www.youtube.com/ooitech）をフォローする価値があります。
